近日,我校8040威尼斯方少明教授团队在材料领域国际知名期刊《Journal of Materials Science & Technology》(中科院一区,IF=10.9)和《Small》(中科院一区,IF=13.3)上发表系列研究论文。8040威尼斯为第一署名单位,我校8040威尼斯平丹博士为论文第一作者,吴诗德副教授和方少明教授为论文共同通讯作者。
利用可再生能源产生的电能通过电化学CO2还原反应生成高附加值化学品是一种经济、环保且实现碳循环的有效方法。碳基过渡金属单原子催化剂是电还原CO2生成CO的有效催化剂,然而该催化剂中金属单原子极易迁移聚集且可及性差,使得反应活性和选择性的提升受到抑制。鉴于此,该团队采取了一系列科学有效的“限域热解”策略来稳定、孤立热解制备的金属原子,提高单原子催化剂的电化学性能。利用NH4C1作为造孔剂和辅助氮掺杂剂,通过NH4Cl辅助热解制备单原子催化剂可显著优化催化剂孔结构,提高催化剂上Ni单原子活性位数目,从而提高电还原CO2反应催化性能,产物CO法拉第效率最高可达98%。该项工作发表在Journal of Materials Science & Technology。论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jmst.2022.10.006。
进一步地,团队以壳聚糖作为碳源和外限域层,以g-C3N4作为自牺牲模板和内层,两者间相互作用可有效抑制热解制备和反应过程中Ni单原子的迁移团聚,表现出优异的电还原CO2反应选择性和稳定性,产物CO法拉第效率在-0.55 ~ -0.95 V vs. RHE宽的电压范围内均保持在90%以上,最高可达99.6%;且连续电解超过100 h后,CO法拉第效率仍能保持在95%以上。该项工作发表在Small。论文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202309014。
以上研究成果得到了国家自然科学基金(52272243)和河南省自然科学基金项目(212300410299)的支持。(通讯员:平丹)